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近年来，量子信息技术得到了高速发展。量子通讯卫星的成功发射与千公里量子密钥分发等实验的实现以及多节点、远距离量子通信网络的运行标志着量子信息正在逐渐从实验室研究走向真正的实用化。在此过程中，优质量子光源作为量子信息的核心资源，也同样得到了大力发展。目前，制备量子光源的方法主要有以下几种：(1)非线性晶体自发参量下转换(spontaneous parametric down-conversion，SPDC)过程；(2)原子系综或硅基材料自发四波混频(spontaneous four-wave mixing，SFWM) 过程；(3)量子点、氮空位(nitrogen-vacancy, NV)色心等半导体材料光激子过程。
不同物理体系制备的量子光源具有各自的优缺点，在未来大规模量子网络中，可以将它们有机地组合起来，发挥各自的优势，解决复杂问题。在诸多量子光源中，自发参量下转换量子光源发展历史最悠久、技术最为成熟，被广泛应用于量子信息的各个领域，如量子密钥分配、量子隐形传态、量子计算、量子模拟等。自发参量下转换是利用非线性材料的2阶非线性效应来制备量子光源的。常用的非线性材料包括偏硼酸钡(barium metaborate, BBO)、磷酸二氢钾(potassium dihydrogen phosphate, KDP)、周期性极化磷酸氧钛钾(periodically polarized potassium titanyl phosphate, PPKTP)和周期性极化铌酸锂(periodically poled lithium niobate, PPLN)等。
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自发参量下转换是利用高频抽运光子与非线性介质作用，在满足能量守恒和动量守恒的前提下，同时生成一对低频的信号光子与闲置光子。在这个过程中，根据抽运光子与两个下转换光子不同的偏振方向可分为type-0，type-Ⅰ，type-Ⅱ型自发参量下转换。以周期极化晶体中自发参量下转换的相位匹配关系为例，如图 1所示[1]，从左至右依次为type-0，type-Ⅰ和type-Ⅱ的准相位匹配过程。图中, x为光束的传播方向，y-z面为晶体横截面，波矢k下标0, 1, 2分别对应抽运光、信号光和闲置光，下标y和z分别对应晶体横截面内的光束水平和竖直偏振方向，kg为周期极化矢量, m表示准相位匹配阶数，zzz, zyy, yzy分别代表在3类准相位匹配中，抽运光、信号光和闲置光的偏振方向。在第1类(type-Ⅰ)中, 信号光子与闲置光子偏振一致，但都与抽运光子垂直，最早在1987年的实验中被用于测量两个光子间的时间间隔与光子波包的长度[2]。在第2类(type-Ⅱ)中，信号光子与闲置光子的偏振方向相互垂直，最早在1995年的实验中被用于制备极化纠缠双光子[3]。而在type-0中，信号光子、闲置光子与抽运光子偏振都保持一致。与第2类相比较，在特定波长下，type-0型自发参量下转换准相位匹配的有效非线性光学系数更高，表明type-0型SPDC可能比type-Ⅱ型效率更高[4]。而经过计算可得，在405nm处，type-0型的相对光谱强度和光谱宽度都高于type-Ⅱ型，生成光子速率比type-Ⅱ型高约两个数量级[5]。
图 1 type-0，type-Ⅰ和type-Ⅱ型相位匹配偏振关系示意图[1]
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type-Ⅰ型自发参量下转换量子光源是最早发展起来的一种量子光源。1987年，美国罗切斯特大学的HONG等人利用氩离子激光器发出波长为351.1nm的抽运光，注入长度为8cm的KDP晶体，通过type-Ⅰ型的自发参量下转换生成光子对，使用4阶干涉技术成功测量了两个光子间的亚皮秒时间间隔[1]。次年，该校的OU等人对利用该技术制备的光子对进行了贝尔不等式验证实验，贝尔不等式破坏的S值为(11.5±2)/min[6]，该值超过了贝尔不等式成立的阈值，证明了量子力学中定域的隐变量理论不成立。
随后，科学家利用两块垂直放置的BBO晶体，通过type-Ⅰ型的自发参量下转换简并相位匹配制备纠缠光子对。1999年，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室的KWIAT等人利用45°线偏振抽运光，注入两块相邻且光轴垂直的BBO晶体，生成关联光子对，发射到半开角3.0°的锥形中。透过小孔光阑和3.5mm宽的狭缝观测，对于150mW功率的抽运光，每秒的符合计数为2.1×104，实验装置如图 2所示[7]。图中，HWP(half-wave-plate)是半波片，QWP(quarter-wave-plate)是λ/4波片，PBS(polarization beam splitter)是偏振分束器，IF(interference filter)是干涉滤光片。2005年，美国伊利诺伊大学香槟分校的ALTEPETER等人同样利用该技术制备了偏振纠缠态|ϕ〉12=|H〉1|H〉2+|V〉1|V〉2，其中H和V分别表示水平偏振和垂直偏振。偏振纠缠态保真度为97.7%±0.1%时，每秒探测得到的光子对数目为1.02×106[8]。
图 2 type-Ⅰ型相位匹配量子纠缠光源的制备[7]
另外一种利用type-Ⅰ型自发参量下转换制备纠缠光子对的方式是使用Sagnac干涉。2004年，日本电气公司筑波实验室的SHI等人在Sagnac偏振干涉仪中置入长度为1mm的BBO晶体，通过type-Ⅰ型的自发参量下转换简并共线相位匹配生成关联光子对。干涉可见度约为71%[9]。
利用参量下转换产生双光子对也可以用于制备预示单光子。2011年，日本大阪大学的IKUTA等人通过BBO晶体中type-Ⅰ型的自发参量下转换简并相位匹配生成关联光子对，用于制备预示单光子，相邻脉冲的2阶强度相关函数值为0.17±0.04，证明了光子具有非经典性质[10]。
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在第1.1节中，主要介绍了type-Ⅰ型自发参量下转换量子光源的制备，在本小节中，将介绍type-Ⅱ型自发参量下转换及其在偏振纠缠态的制备等方面的应用。
type-Ⅱ型自发参量下转换制备偏振纠缠光子对的实验原理如图 3所示[11]。所制备的偏振纠缠态可表示为|ψ〉AB=|H〉A|V〉B+|V〉A|H〉B。图中，UV(ultraviolet)是紫外, A和B为光子。1995年，奥地利因斯布鲁克大学的KWIAT等人利用BBO晶体中type-Ⅱ型的自发参量下转换的非共线相位匹配生成偏振纠缠的光子对，并在光路上加入额外的BBO晶体做补偿，获得最大的符合条纹可见度为97%[2]。1996年，同课题组的MATTLE使用相同技术制备光子对，并进行了密钥分发编码和相应的贝尔态分析[12]。1998年，该实验组PAN等人通过对BBO晶体双向抽运，同时制备了两对偏振纠缠光子对，并完成了量子纠缠交换实验[13]。2003年，美国橡树岭国家实验室工程科学高级研究中心的KIM等人通过type-Ⅱ型的自发参量下转换生成偏振相互垂直的光子对，其后在单臂中加入半波片，将进入偏振分束器的光束调整为相同偏振[14]。
图 3 type-Ⅱ型相位匹配量子纠缠光源的制备[11]
2001年，日本科学技术研究所的TAKEUCHI等人对相位匹配问题进行了细致研究，并发现了当晶体光轴与抽运光束夹角为48.9°时信号光与闲置光共线，通过改变夹角使信号光与闲置光曲线与702.2nm直线相切时，双光子将发射到两个小区域，这种现象称做beamlike。实验估计符合计数率与单次计数率之比为80%，在满足beamlike条件下，光子计数率会得到提高[15]。2008年，中国科学技术大学的NIU等人利用两块光轴垂直的BBO晶体type-Ⅱ型的自发参量下转换简并相位匹配生成beamlike 780nm的光子对。在100mW的抽运功率下，大约每秒生成3×104个纠缠光子对，纠缠态的保真度为0.974，贝尔不等式破坏为61个标准差[16]。
利用共线type-Ⅱ型自发参量下转换与Sagnac干涉仪的组合也是制备偏振纠缠光源的主要方法。2006年，美国麻省理工学院的KIM等人在Sagnac偏振干涉仪中置入PPKTP晶体，通过type-Ⅱ型的自发参量下转换简并共线准相位匹配生成波长为810nm的光子对。光谱量子干涉可见度为96.8%，偏振纠缠光子对5×103/(s·mW)，实验装置如图 4所示[17]。图中, DM(dichroic mirror)是二向透镜。这种方法也被大量用于通信波长量子光源的制备中。例如，日本大学的FUJI等人利用波长为777nm、线宽为1MHz的抽运光，抽运type-Ⅱ型PPLN波导，生成中心波长为1551nm、半峰全宽为1nm的简并光子对。当抽运光功率为1mW时，光子对的光谱亮度约为6×105/(s·GHz·mW)[18]。此后，科学家在该方向做了大量研究，制备了优质通信波段量子纠缠光源，光源亮度可达1×107/(s·mW)，此类光源的制备将有效推进基于纠缠的量子密钥分发的实用化进程[19-28]。
图 4 Sagnac干涉仪type-Ⅱ型相位匹配量子纠缠光源的制备[17]
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由于type-0型自发参量下转换实验较少，其在制备量子光源方面的应用尚有待开发。2012年，西班牙光子科学研究所的STEINLECHNER等人利用二极管激光器发出波长为405nm的抽运光，注入2块长度为20mm的PPKTP晶体，通过type-0型的自发参量下转换非简并准相位匹配生成波长为783nm的信号光与波长为837nm的闲置光。在抽运功率为0.025mW时，测得的总符合计数率为1.6×104/s，与理想贝尔态的保真度为0.98[29]。
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随着量子信息向实用化方向的发展，无论是量子通信过程中的量子纠错码还是量子计算中的图态方案等，对多光子纠缠态和高维量子纠缠态的需求越来越高。而在这两个方面，SPDC光源是目前性能表现最佳的量子光源之一。
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多光子量子纠缠光源的制备主要是利用多个纠缠双光子对及量子干涉来实现的，如图 5所示[30-33]。图中，下标1和6表示路径，t和r表示透射光和反射光, Δd表示位移, LBO(lithium borate)是硼酸锂。使用3套BBO晶体自发参量下转换装置制备3对偏振纠缠光子对，各取其中一个光子分别在两个偏振分束器上干涉，利用六体符合测量制备六光子Greenberger-Horne-Zeilinger(GHZ)态。2011年，中国科学技术大学的HUANG等人通过type-Ⅱ型的自发参量下转换简并相位匹配生成beamlike八光子GHZ态，保真度为0.59±0.02[34]。2012年，该课题组改进了实验技术，将平均双光子符合计数率提高为3.1×105/s，可见度为94%[35]。此后，beamlike光子对被用于制备四光子、六光子、十光子纠缠态，其中十光子计数率为0.05/h，纠缠保真度为0.606[36-38]。2021年，中国科学技术大学的LIU通过PPKTP波导type-Ⅱ型的自发参量下转换生成的光子对，制备了确定性纠缠光源[39]。
图 5 多光子量子纠缠光源的制备[30]
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高维量子纠缠态在量子稠密编码等方面具有应用前景。在实际的实验过程中，通常是在空间、时间等模式上加以拓展。
2009年，意大利罗马大学的ROSSI等人利用BBO晶体中的自发参量下转换生成4对光子对，并实现多路径光子纠缠，实验装置如图 6所示[40]。图中，E, I, l, V分别表示对外、对内、左、右，用来描述圆周上8个点的空间位置; Δx表示可通过图示方向的移动来调整空间延迟的时间; Lp是正透镜，BS(beam splitter)是分离器。2016年，中国科学技术大学的HU等人将抽运光分成3束平行光束注入BBO晶体生成共线光子对，最大纠缠态的保真度为0.975±0.001[41]。2020年，同一实验组将32束平行抽运光注入BBO晶体，生成共线光子对，32个空间维度的最大纠缠态的保真度为0.933±0.001[42]。2020年，南京大学的LI等人利用2维超表面技术制成10×10的2维超透镜与BBO晶体集成阵列，制备了100路SPDC光子对，并实现2维、3维、4维的双光子路径纠缠[43]。
图 6 高维量子纠缠光源的制备[40]
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参量下转换量子光源中有一类特殊的光源，即由腔增强自发参量下转换制备的窄线宽光源。其光源线宽由谐振腔线宽决定，通过腔增强效应，可以实现缩窄线宽的同时增强光源的谱亮度。窄线宽光源的主要应用为远距离量子通信：一方面，光源的线宽较窄，相干时间和相干长度都较长，在远距离传输过程中抗环境扰动的能力较强；另一方面，光源的线宽可调节，可以和多种物理体系相匹配。例如在线宽为兆赫兹量级下，可以与原子跃迁谱线线宽相匹配，适用于基于原子系统的量子存储，而在线宽为吉赫兹量级下，可以与量子点光源线宽相匹配，适用于与量子点等组成的混合量子网络中。
1999年，美国普渡大学OU等人提出了窄线宽纠缠光源的理论和实验方案, 指出了将SPDC过程置入光学谐振腔中，可以通过主动滤波的方式在缩窄光源线宽的同时，增强光源谱亮度，增强因子正比于谐振腔精细度的平方[44-45]。2004年，东京大学WANG等人利用腔增强SPDC技术制备了多模窄线宽偏振纠缠态，并观测了多模时间振荡谱线[46]。2006年，美国麻省理工学院KUKLEWICZ等人在直线形谐振腔中置入PPKTP晶体，利用腔增强type-Ⅱ型自发参量下转换，制备了窄线宽时间关联光子对[47]。2007年~2009年，德国洪堡大学SCHOLZ等人通过腔增强SPDC技术制备了宣布式窄带单光子态[48-50]。2009年，西班牙巴塞罗那科学技术学院HAASE等人实验制备了窄线宽可调谐纠缠光子对，光谱亮度为1/(s·MHz·mW)[51]。2008年，中国科学技术大学的BAO利用直线型腔增强SPDC制备了780nm偏振纠缠光源，光源线宽为9.6MHz，与最大纠缠态间的保真度为0.94，实验装置如图 7所示[52]。图中, EOM(electro-optic mo-dulator)是电光调制器，SM(single mode)表示单模，FR (Faraday rotator)是法拉第旋光器。次年，该组利用窄线宽纠缠源完成了量子隐形传态实验，展示了窄线宽纠缠光源的长相干时间及其在独立源干涉方面的应用[53]。2011年，中国科学技术大学ZHANG等人继续改进实验技术，制备了性能更优的量子纠缠光源，波长为795nm，线宽为5MHz，并在冷原子系综中实现了该光源的量子存储[54-55]。2014年，该课题组又完成了不同波长光子的量子纠缠交换实验[56]。2019年，西班牙巴塞罗那科学技术学院PRAKASH等人通过可调节滤波腔，制备了频率可调窄线宽双光子对，可变频率可与铷原子不同跃迁线相匹配[57]。
图 7 窄线宽量子纠缠光源的制备[52]
由于窄线宽纠缠光源的线宽可调谐性高，在量子信息中，它常常可以起到连接不同物理系统间桥梁的作用。例如在量子存储过程中，窄线宽纠缠光源将非线性光学系统与原子系统连接起来[54-55]；而在混合量子网络实验中，窄线宽纠缠光源可用来连接非线性光学系统与量子点系统[58]。此外，还有一类波长非简并的窄线宽双光子源，可以用来连接通信光纤网络与原子、NV色心等物理系统[59-61]。
但总体来讲，窄线宽量子纠缠光源的亮度依然过低，限制了其真正的实用化。而在窄线宽光源制备过程中，引入了多纵模噪声，这使得窄线宽量子纠缠光源的纠缠度往往会低于传统SPDC量子纠缠光源。
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介绍了自发参量下转换量子光源的发展历程，对不同类型自发参量下转换进行了评述。量子信息科学的核心任务是产生并操控更多更复杂的量子纠缠态。目前，基于非线性光学材料的自发参变量下转换仍然是研究热点。未来SPDC量子纠缠光源的发展方向是减小损耗，增加亮度、纯度和纠缠度，与微纳光子器件相结合，提高便携性、可扩展性和实用性。
基于自发参量下转换的量子光源综述
Review of quantum sources based on spontaneous parametric down-conversion
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摘要: 自发参量下转换在制备量子光源等领域具有重要的研究价值。归纳了自发参量下转换的主要技术方案，讨论了不同类型(type-0，type-Ⅰ，type-Ⅱ)自发参量下转换量子光源的研究进展及其在多光子量子纠缠态和高维量子纠缠态制备等方面的应用，介绍了腔增强自发参量下转换窄线宽量子纠缠态的制备及应用，最后对各种方案所存在的问题和未来的发展方向进行了分析与展望。
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关键词:
- 非线性光学 /
- 量子光源 /
- 自发参量下转换 /
- 腔增强自发参量下转换
Abstract: Spontaneous parametric down-conversion (SPDC) is a primary method for preparing quantum light sources. In this paper, the central technical schemes of different types of SPDC (type-0, type-Ⅰ, type-Ⅱ) were introduced, and the research progress and applications of quantum light sources to prepare multi-photon quantum entangled states and high-dimensional quantum entangled states were discusseed. At the same time, the preparation and application of narrow linewidth entangled states from cavity-enhanced SPDC were also introduced. Finally, the existing problems and future development direction of various schemes were analyzed and prospected. -
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