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单光子探测技术是支撑前沿科技发展的重要推动技术之一，在物理化学、生物环境、国防军事等领域都有重要应用，特别是与激光、量子信息、生物荧光、非线性光学等技术结合形成多种交叉技术，在量子通信、资源普查、空间探测、远距雷达等方面都有日益增长的广泛需求。
单光子探测器(single-photon detector, SPD)是单光子探测技术的核心器件，是检测极微弱单光子信号的一类器件统称, 属于超低噪声器件，凭借其超高的灵敏度完成对单个光子的检测和计数，被广泛用于探测信号强度只有几个单光子能量级的应用中。基本功能是将光信号转换为电信号，主要分为外光电效应器件和内光电效应器件，后者又主要包括光导型器件和光伏型器件等，其技术发展的趋势是进一步实现高光子探测效率、低暗计数率、低时间抖动、高计数率等技术指标要求。随着新型光电材料与器件技术发展，新体制、新材料、新结构单光子探测器不断涌现，单光子探测器得到了研究人员广泛而持续的关注，是推动技术和应用快速发展的重要原因[1-2]。
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由于光具有粒子性，它是由大量的光子组合在一起形成的，而单个光子的能量极低，因此，必须采用具有单光子探测能力的光检测器件来实现对极微弱光的探测。单光子探测器因其具有对极微弱光的探测能力而应用广泛，种类也较多。按光谱响应范围可分为紫外(100nm~400nm)、可见(400nm~700nm)、短波红外(1μm~2μm)、中长波红外(3μm~25μm)等。按器件工作原理可分为: (1)光电倍增管(photomultiplier tube，PMT)。包括打拿极PMT、微通道板(microchannel plate, MCP)PMT等；(2)雪崩光电二极管(avalanche photodiode，APD)。包括硅盖革雪崩光电二极管(Si Geiger mode avalanche photodiode, Si Gm-APD)、铟镓砷盖革雪崩光电二极管(InGaAs Gm-APD)、硅固态倍增管(Si photomultiplier, SiPM)等；(3)超导器件。包括超导纳米线单光子探测器(superconducting nanowire single-photon detector, SNSPD)、超导临界温度跃迁单光子探测器(transition edge sensor, TES)等；(4)量子器件。包括量子阱(quantum well, QW)单光子探测器、量子点(quantum dot, QD)单光子探测器；(5)非线性器件。包括自发参量下转换(spontaneous parametric down-conversion, SPDC)单光子探测器、频率上转换单光子探测器等。
光电倍增管是历史最悠久、技术最成熟的单光子检测器件，而雪崩光电二极管凭借其雪崩倍增效应目前仍在微弱光探测领域发挥着巨大作用，但两者都属于传统的单光子检测器件，已经无法完全满足量子信息等先进技术的应用需求，因此，必须对传统的单光子探测器作出改进和指出未来技术发展趋势。与此同时，探索新兴的超导单光子器件以及基于2维材料的光电探测器件显得尤为迫切，它们相对于传统的单光子探测器件，实现了在某些性能上的本质提升，是未来单光子探测技术取得突破性进展的关键。
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光电倍增管(PMT)是基于外光电效应和二次电子发射理论的真空器件, 广泛应用于微弱光子探测。PMT按照阴极光探测直径的不同可以分为小面积型PMT(探测面直径小于20.32cm)和大面积型PMT(探测面直径为20.32cm~50.8cm)。不同类型的PMT针对不同的应用场景需求，比如小面积型PMT主要用于激光雷达、光子计数、正电子发射扫描仪等，而大面积型PMT主要用于大型中微子探测、伽马射线探测、望远镜观测等高能物理实验研究领域。目前应用最广的是打拿极PMT和微通道板(MCP)PMT，其中MCP-PMT在打拿极PMT的基础之上进行了器件结构优化。
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打拿极PMT的基本结构由光电阴极、光电倍增极(打拿极)和阳极(收集极)组成，如图 1所示。其基本原理是光电阴极吸收入射光产生光电子，通过打拿极实现电子倍增，在达到一定数量级后就能转换成电压或者电流信号输出，而输出信号的幅值就反映了入射光信号的强弱。对于打拿极PMT来说，器件基本结构已经固定，目前的关键技术突破方向主要集中在制备新型光电阴极材料和优化打拿极结构等方面。
图 1 打拿极PMT基本结构图[2]
2014年，日本滨松(Hamamatsu)公司设计的改进型ultra bialkali(UBA)和super bialkali(SBA)双碱阴极PMT与普通的打拿极PMT相比，光谱响应度明显提升1倍[3]，UBA, SBA以及标准双碱的光谱响应对比图如图 2所示。2020年，Hamamatsu公司进行了PMT的全面大改造，首先是采用先进的光电阴极技术将量子效率提高到了30%，同时还将打拿极结构由百叶窗型优化改进为直线聚焦型，并且在减少打拿极数量(11个变为10个)的基础上又将光收集效率提高到90%以上[4]，如图 3所示。
图 2 光谱响应图[3]
图 3 日本Hamamastu公司生产的大面积打拿极PMT结构图与样图[4]
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MCP-PMT与打拿极PMT的不同之处在于其采用微通道板(MCP)代替传统的分离式多级倍增极。MCP内包含成百上万个微通道(直径一般为6μm ~25μm)，每个微通道里都涂有二次电子发射材料，可视为一个单独的二次电子倍增器。目前技术比较成熟的MCP-PMT为近贴聚焦型，相对打拿极PMT来说具有增益高、抗磁能力强等突出特点。但是商用MCP-PMT中通常采用氢还原铅硅酸盐玻璃制备技术，导致MCP-PMT的寿命极短、探测效率也极低。因此，延长MCP-PMT寿命并降低成本是微通道板技术提升的关键。
针对上述问题，研究人员提出了采用硼硅酸盐作衬底，利用原子层沉积技术(atomic layer deposition, ALD)在硼硅酸盐表面蒸镀MgO或者Al2O3等作为二次电子发射材料制备MCP-PMT[5]。如美国Argonne国家实验室和Income Inc.基于该技术已成功制备出20cm×20cm的MCP-PMT，样图如图 4所示。量子效率在365nm处约为25%, 增益达到107, 单光子时间分辨率约为50ps [6]。而德国Nuremberg-Erlangend大学的LEHMANN长期从事检测各种类型MCP-PMT的寿命的实验工作，实验结果证明, 基于ALD技术制备的MCP-PMT寿命相比传统MCP-PMT增加了约100倍且增益特性也明显改善[7]，寿命检测结果如图 5所示。
图 4 ALD-MCP样品图[6]
图 5 不同类型ALD-MCP-PMT的寿命检测结果对比[7]
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雪崩光电二极管(APD)是基于雪崩碰撞离化放大机制的光电探测器件，由于其具有低功耗、小型化、高速、高可靠等技术特点，在微弱光及单光子探测领域占有重要地位，在量子通信、激光雷达以及激光3维成像等热点领域都有广泛应用。能够实现单光子探测的APD是周期性工作，在高于APD击穿电压的盖革雪崩光电二极管(Gm-APD)也称为单光子雪崩二极管(single-photon avalanche diode，SPAD)，通过配套淬灭和读出电路对雪崩倍增过程进行淬灭和恢复控制从而实现单光子探测。图 6是SPAD的基本结构和原理示意图[8]。目前SPAD中最常使用的半导体材料是Si材料和InGaAs等Ⅲ-Ⅴ族化合物材料[9-10]。
图 6 SPAD的基本结构和原理示意图[8]
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1963年，HAITZ等人首次展示了采用厚耗尽层(30μm ~50μm)结构的Si SPAD，虽然光子探测效率在400nm和600nm处高于50%，但时间抖动较大(约400ps)、偏置电压较高(约400V)[1-2, 9]。因此, 约在2008年后又开始采用薄耗尽层(约1μm)结构，在室温下时间抖动低至30ps，但由于吸收效率较低，探测效率在800nm处仅有15% [1, 11]。2015年, 有人提出了一种具有新颖纳米结构的Si SPAD，如图 7所示。其原理类似于光捕获增强机制[12-13]，其探测效率可与厚耗尽层结构Si SPAD相比拟，但又能保持一个相对较好的时间抖动特性。该器件的3维模型图如图 8所示。
图 7 具有氮化硅纳米堆的Si SPAD与传统平面Si SPAD的结构对比[12]
图 8 光捕获结构Si SPAD[13]
Si SPAD具有高探测效率、低暗计数率、低成本等特点，在量子通信、激光雷达等领域得到广泛应用，但Si材料的带隙较大，导致Si SPAD器件光谱响应波长范围最大值只能达到1μm左右，因此，拓宽Si SPAD的短波红外光谱响应波长范围是目前的技术难点之一。目前，已经有文献报道用窄带隙的Ge材料代替Si材料作为SPAD器件的吸收层，制备出Ge-on-Si SPAD器件[14-17]，在125K条件下，实现了1330nm处单光子探测效率(single-photon detection efficiency, SPDE)达到38%[16]，典型的Ge-on-Si SPAD器件结构图如图 9所示。除此之外，还提出了基于Si SPAD器件的红外上转换单光子探测器(infrared up-conversion single-photon detector, USPD)，其结构图如图 10所示。该器件首次实现了在1550nm处探测效率约为45%，噪声等效功率(noise equivalent power, NEP)在200K时达到1.39 ×10-18W·Hz1/2, 已经优于InGaAs SPAD的性能[18]。除短波红外的成功案例，2020年, 报道了基于上转换单光子器件在中红外激光雷达应用中实现高分辨率和高灵敏度的案例[19]。
图 9 Ge-on-Si SPAD器件结构图[16]
图 10 USPD器件结构图[18]
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InGaAs/InP SPAD主要用于0.9μm~1.7μm的短波红外单光子探测，目前基本都采用吸收渐变电荷倍增分离结构(separated absorption, grading, charge, and multiplication, SAGCM)[20]，如图 11所示。但由于目前InGaAs/InP材料制备水平相对Si材料来说，材料内部缺陷相对较多，因此暗计数率(dark count rate, DCR)显著高于Si SPAD器件，除此之外，InGaAs/InP SPAD的光子探测效率(photon detection e-fficiency, PDE)是一个非常重要的参数，因此，InGaAs/InP SPAD目前主要的技术发展方向是通过优化雪崩材料质量和器件结构，实现PDE和DCR的平衡。
图 11 SAGCM结构的InGaAs/InP SPAD [20]
近年针对这一技术难点开展了大量的工作，其中比较具有推进性进展的工作有如下3个：(1)2014年，通过用InAlAs材料代替InP材料作为雪崩倍增区域材料，其结构图如图 12所示，单光子探测效率(门控模式下)在260K和290K温度下为分别为21%和10%，但由于InAlAs材料在雪崩区的隧穿电流较大，导致暗计数率仍然很大[21]，但可以通过优化倍增区厚度实现在90%的击穿电压下暗计数率小于50nA[22]；(2)2017年，通过在倍增层中引入多个量子阱(multiple quantum well, MQW)区域，其结构图如图 13所示，该结构下的SPAD量子效率提高了一个数量级，但由于结构复杂导致材料生长的质量较差，其暗计数率也增加3个数量级，因此，该类器件结构作为新颖的研究方向仍需进一步改进和优化[23]；(3)2020年, 通过增加电介质-金属反射层结构，其结构图如图 14所示，使入射光子的吸收效率在1550nm处相对提高了约20%，DCR在340000/s时PDE达到了60%，并且在实际应用时，在DCR为3000/s的参考下，PDE能够达到40%，并且后脉冲率低至5.5%[24]，其性能明显优于目前的商业器件，是目前比较理想的结构优化方案。以上工作虽然在DCR和PDE参数特性的优化上初见成效，但与此同时带来的工艺、技术以及其它参数上的新问题，仍然有待于解决。
图 12 InGaAs/InAlAs SPAD结构图[21]
图 13 带MQW的倍增区结构图[23]
图 14 带有电介质-金属反射层的InGaAs/InP SPAD结构图[24]
除了以上所述的Si SPAD和InGaAs/InP SPAD的研究进展，SPAD近年来在国内也得到了迅速发展，取得了一定成果。比如，西南技术物理研究所等单位相继开展了Si SPAD和InGaAs/InP SPAD焦平面组件技术研究，研制了64×64 Si SPAD和32×32 InGaAs/InP SPAD[25], 及更大阵列规模的SPAD器件，并应用到无人驾驶激光雷达、激光测距、量子通信等领域，表明单光子焦平面组件在先进激光和光电探测中具有十分广阔的应用前景。
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硅固态倍增管(SiPM)也称为多元光子计数器(multi-pixel photon counter，MPPC)，是一种基于多元微通道技术的硅基固态电子倍增器件，它由成百上千甚至上万个Gm-APD并联组成SiPM的像素单元，其中每一个像素单元都可作为单独的光子计数器使用。SiPM的核心是Gm-APD器件，其本质是一个P-N结，工作于高于击穿电压的盖革模式，光生载流子在外加偏置电压下发生碰撞电离触发雪崩输出光电流。SiPM像素单元SPAD有关的图可参见图 6。
SiPM具有体积小、成本低、集成度高、抗干扰能力强、探测效率高、工作电压低等特点，已在如正电子发射断层扫描(positron emission tomography，PET)技术、高能物理学(high energy physics，HEP)实验等不同应用中部分替代了PMT或者MCP-PMT，也在如激光光谱学、量子信息技术、激光雷达技术等单光子或少量光子探测技术中得到应用[8, 26-27]。
SiPM器件的主要技术难点是同时提高填充系数和探测效率。2013年，意大利Fondazione Bruno Kessler(FBK)研究中心报道了红绿蓝-高像素密度(red/green/blue high density, RGB-HD)器件，其探测效率的峰值分别在500nm附近绿光波段和400nm附近近紫外光波段[28]。2016年，FBK研究中心实现了像元直径为15μm~40μm等不同规格SiPM，同时提出了SiO2填充沟槽结构实现有效电隔离的SiPM技术，其结构示意图如图 15所示，该结构使得探测效率在420nm处达到60%。2018年~2019年，FBK研究中心又在此基础上通过优化沟槽、抗反射涂层、入射窗等结构成功制备出近紫外-高密度-低串扰(near ultraviolet high density, NUV-HD-low-crosstalk)型、近紫外-高密度-固态(NUV-HD-croy)型和真空-近紫外-高密度(vaccum near ultraviolet high density，vaccum-NUV-HD)型3种SiPM器件[8, 26-27, 29]。SiPM在器件结构和工作原理上与PMT和MCP-PMT有本质的不同，其性能也存在较大差异，表 1中总结了这3类单光子探测器在主要性能上的特点[27]。
图 15 带有沟槽的RGB-HD结构图[29]
表 1 打拿极PMT、近贴型MCP-PMT、SiPM 3种倍增器件的性能对比[27]
性能 打拿极PMT SiPM 近贴型MCP-PMT 工作电压 >1000V 30V~80V >2000V 量子效率 20%~25% 25%~70% 20%~25% 增益 105~106 105~106 105~106 上升时间 约1ns 约1ns 200ps~800ps 渡越时间弥散 < 5ns < 300ps < 50ps 温度敏感性 低 高 中 抗磁场性 弱 强 良好 探测面积 较大(cm2) 较小(mm2) 中等(mm2) 结构 较大 紧凑 较紧凑 单价 中等 低 较高 -
随着新光电材料的引入、新器件结构的发展以及半导体光电制造技术的不断提升，文献相继报道了多种不同类型的新型单光子探测器，具有高探测效率、高分辨率、高速响应等特点。其中，基于1维超导纳米线单光子探测器(SNSPD)和基于2维材料的APD单光子探测器的发展较为迅速。
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基于超薄超导材料制备的SNSPD的基本原理是超导纳米线吸收光子后会出现有阻的局域非平衡点“hot-spot”，从而导致超导纳米线两端产生电压脉冲信号，通过光电转换实现单光子探测。SNSPD理论上具有接近100%的系统探测效率(system detection efficiency, SDE)，有望突破传统光电探测器的性能极限，将大幅提升单光子探测器性能指标，对量子信息、量子调控和量子通信等技术有重要的支撑作用[30]。近年来，SNSPD在器件结构上的优化改进集中在几个方面：(1)2006年，首次将小面积SNSPD器件集成到带有背面反射镜的光学腔中，使得SDE分别在1550nm和1064nm处达到57%和67%[31]，其结构如图 16所示；(2)2017年，报道了一种由多晶NbN制成的超导纳米线单光子探测器，采用全反射介质镜面构成分布式布喇格反射镜(distribute Bragg reflection，DBR)结构提高纳米线的吸收，其结构如图 17所示，该器件SDE在1550nm处达到90.2%，并随着制冷温度的降低，在1.8K下可达到92.1%[32], 该结果将有助于高性能超导单光子探测器件在量子信息领域和其它高端领域中的应用；(3)2019年，中国科学院上海微系统与信息技术研究所YOU团队采用无损介质镜面加三明治结构制备的SNSPD器件，打破NbN SNSPD器件的本征探测响应和光学吸收效率的制衡关系，实现了两者的同时提升, 其结构示意图如图 18所示。在0.8K工作温度下SDE在1590nm处达到98%[33]，且该类型器件显示出了多种参数的鲁棒性，SDE大于80%时，产率达到73%，SDE大于90%时，产率达到36%，对批量生产及商业化应用都有实际意义。
图 16 带有背面反射镜的SNSPD[31]
图 17 DBR结构的SNSPD[32]
图 18 三明治结构的SNSPD[33]
目前，制约SNSPD广泛应用的最大障碍是其需要在极低温条件下工作，需配合大型制冷设备才能实现器件最优性能，因此在一定程度上高度集成低温技术将决定SNSPD的未来发展。此外，研发临界转换温度较高的高温超导材料以及SNSPD的器件阵列化也是重要发展方向。
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2维层状材料与传统的体材料相比，具有自钝化表面、强光物质耦合、可调费米能级和机械灵活性等优良特性，并且材料特性可随着厚度不同而不同[34-35]，近年来得到了研究人员的高度重视和重点研究。其中，2维层状石墨烯材料是零带隙材料，可以与从紫外光波段到微波波段等电磁波相互作用，使其成为宽光谱范围内各种光检测应用的理想候选材料[35]。但石墨烯零带隙的性质不利于实现高信噪比的光探测器。相比之下，2维过渡金属硫化物(transition metal sulfide，TMD)如WSe2和MoS2是具有一定带隙的材料，能够在可见光到近红外范围内表现出良好的光检测性能[36]。除了石墨烯和TMDs外，2维黑磷(black phosphoorous, BP)的直接带隙从0.3eV~2.0eV(单层形式)，也是一种重要的红外光检测潜在候选材料[37]。
2维材料技术的发展也为基于APD机制的新型单光子探测器发展提供了新思路，目前正在研究通过碰撞电离产生雪崩效应来实现高检测效率和单光子计数的2维材料光电探测器。图 19~图 21展示了部分基于2维材料的光电探测器件[38-40]，表 2中总结了基于2维材料的各种类型光电探测器性能指标[41]。可以看出, 所有2维APD外部量子效率都超过100%，因此，若能够有效解决2维材料光吸收系数较低的技术瓶颈，并且实现与表面等离激元结构的技术融合[42]，由2维层状材料以及范德华异质结构构成的雪崩光电探测器将具有非常好的技术前景。
图 19 基于石墨烯的光电探测器原理图[38]
图 20 基于2维黑磷(2-D BP)光电探测器结构图[39]
图 21 MoS2/Si (2-D/3-D)结构[40]
表 2 现有2-D材料光电探测器的主要性能对比[42]
探测器类型 外量子效率/% 增益 响应率/(A·W-1) 波长/nm 工作温度/K InSe雪崩光电二极管 11.1 152 4.86 543 295 BP雪崩光电二极管 2.719 272 1.16 532 295 BP(多层)雪崩光电二极管 4.77 7 2 520 295 BP/InSe雪崩光电二极管 24.8 104 80 4000 10~180 MoS2/Si雪崩光电二极管 4.31 103 2.2 633 295 InSe光电二极管 0.44 — 0.244 685 295 BP光电二极管 0.0093 — 0.0048 640 295 MoS2光电二极管 0.017 — 0.0075 450~800 295 BP/MoS2光电二极管 0.35 — 0.9 2500~3500 295 -
本文中介绍了在激光和量子领域得到重要应用的单光子探测器，以及典型器件关键技术的突破与发展情况。其中，PMT器件研究比较充分，已实现商用，以Hamamatsu产品为代表的器件类型众多，正在发展先进PMT器件；APD器件包括Si SPAD、InGaAs/InP SPAD和SiPM等，技术相对成熟，但Si SPAD的光谱响应范围和InGaAs/InP SPAD的暗计数率等技术难点仍有待改进；SNSPD器件的光电性能优秀，但需解决低温装置集成化问题；2维APD器件技术前景广阔，仍需开展进一步研究。随着材料制备技术进步和器件结构优化发展，单光子探测器未来将有望获得更高光电性能，实现更为广泛的应用。
单光子探测器的研究进展
Research progress of single-photon detectors
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摘要: 单光子探测器能够探测极微弱光信号, 具有较高的灵敏度, 在民用和国防领域都有广泛的应用。近年来, 随着科学技术的飞速发展, 在传统光电探测器件不断优化和改进的同时, 其它新型光电探测器件也得到了极大发展且取得了重要技术成果。为深入了解单光子探测器的技术发展现状和趋势, 总结了目前具有代表性的单光子探测器在研究现状、技术难点和最新技术突破等方面的关键信息, 分析了光电倍增管和雪崩光电二极管等传统单光子探测器的优势与不足以及之后的技术发展方向, 同时还介绍了超导纳米线单光子探测器和基于新型2维材料的雪崩光电二极管等几类具有良好光电性能和巨大发展潜力的新型单光子探测器, 并对其发展前景进行了展望。Abstract: Single-photon detector can detect very weak light with high sensitivity, which has been widely used in the field of civil and national defense. With the development of technology, in addition to the optimization and improvement of traditional photodetectors, other new photodetectors have also been greatly developed and important technical achievements have been made. In order to deeply understand the development status and trend of single-photon detectors, the key information in research status, technical difficulties, and latest technological breakthroughs of representative single-photon detectors were summarized. The advantages and disadvantages of traditional single-photon detectors such as photomultiplier tube and avalanche photodiode were analyzed as well as the future technical development direction. At the same time, the superconducting nanowire single-photon detectors and avalanche photodiode based on new 2-D materials with good photoperformance and great development potential were introduced. And the future direction was prospected.
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Key words:
- detectors /
- single-photon /
- photomultiplier tube /
- avalanche photodiode /
- superconducting /
- 2-D materials
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图 3 日本Hamamastu公司生产的大面积打拿极PMT结构图与样图[4]
a—R3600型PMT内部结构图 b—R12860型PMT内部结构图 c—R3600型PMT样管 d—R12860型PMT样管
图 6 SPAD的基本结构和原理示意图[8]
a—SPAD结构图(以Si为例) b—偏置电压与偏置电流曲线图 c—典型的SPAD读出电路 d—模拟输出和数字化信号的例子 e—典型SiPM等效图(由许多SPADs构成)
表 1 打拿极PMT、近贴型MCP-PMT、SiPM 3种倍增器件的性能对比[27]
性能 打拿极PMT SiPM 近贴型MCP-PMT 工作电压 >1000V 30V~80V >2000V 量子效率 20%~25% 25%~70% 20%~25% 增益 105~106 105~106 105~106 上升时间 约1ns 约1ns 200ps~800ps 渡越时间弥散 < 5ns < 300ps < 50ps 温度敏感性 低 高 中 抗磁场性 弱 强 良好 探测面积 较大(cm2) 较小(mm2) 中等(mm2) 结构 较大 紧凑 较紧凑 单价 中等 低 较高 
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表 2 现有2-D材料光电探测器的主要性能对比[42]
探测器类型 外量子效率/% 增益 响应率/(A·W-1) 波长/nm 工作温度/K InSe雪崩光电二极管 11.1 152 4.86 543 295 BP雪崩光电二极管 2.719 272 1.16 532 295 BP(多层)雪崩光电二极管 4.77 7 2 520 295 BP/InSe雪崩光电二极管 24.8 104 80 4000 10~180 MoS2/Si雪崩光电二极管 4.31 103 2.2 633 295 InSe光电二极管 0.44 — 0.244 685 295 BP光电二极管 0.0093 — 0.0048 640 295 MoS2光电二极管 0.017 — 0.0075 450~800 295 BP/MoS2光电二极管 0.35 — 0.9 2500~3500 295
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