Research on improving LED luminous efficiency by using metal grating

发光二极管(light-emitting diode，LED)由于具有体积小、寿命长、效率高等特点^[1-3]，因此被广泛应用在照明、显示、通信等领域当中^[4-6]。虽然LED已经大规模应用在人类社会的各个领域，但是由于LED存在低光提取效率和低内量子效率等问题^[7-8]，导致LED的发光效率很难达到人们的期望值。

之所以LED会存在光提取率低的问题，以氮化镓(gallium nitride, GaN)基LED为例，是因为GaN与空气的折射率相差较大，因此极易形成光的全反射，且全反射临界角仅为2.35°左右^[9-11]。这就会导致有源区发出的光会大部分被限制在LED器件当中并转化成热量，由于热量不断的累积，使LED长时间处在高温工作状态，降低了LED的使用寿命。为了能够提高LED光提取效率，许多课题组提出了不同的技术方法，如LED倒装技术、表面粗化技术、光子晶体技术等^{[10, 12-14]}。但是可以发现，上述不同的技术虽然可以提高LED的光提取效率，却无法解决LED内量子效率低的问题。

由于GaN LED高密度的位错缺陷及晶格失配，才会导致LED内量子效率低。之前提高LED内量子效率，主要还是通过外延技术提高量子阱的生长质量，但是该方法存在成本高和技术难度大等问题。2004年，OKAMOTO等人提出在蓝光LED出光面P-GaN层生长一层Ag薄层，LED的内量子效率得到了显著的提高^[15]。这主要是因为Ag薄层与P-GaN层之间受激产生了表面等离激元(surface plasmons，SP)，而且当等离激元的谐振频率与量子阱的发光频率相近，表面等离极化激元(surface plasmons polariton，SPP)耦合的能量将显著增加，这可显著提高LED的内量子效率，从而提高LED的发光效率。这种提高LED内量子效率的机理也被称为珀塞尔效应^[16-17]。OKAMOTO等人在P-GaN层放置的Ag薄层仅能激发SP中的局域表面等离激元(localized surface plasmon，LSP)，而SPP因为缺乏额外的波矢补偿，所以无法被激发^[17-18]。

因为利用珀塞尔效应提高LED的内量子效率相对外延技术具有成本低、技术难度低等优势，因此逐渐被人们所采用。为了能够同时提高LED的内量子效率和光提取效率，许多课题组提出在利用珀塞尔效应提高LED内量子效率的同时，在LED出光面放置光栅，如在Ag薄层上制备一层介质光栅、在出光面分别制备金属光栅和介质光栅等^[19-20]。因为在出光面制备光栅不仅能够让更多的光子逃逸出LED器件，而且还能够为激发SP中的表面等离极化激元提供额外的波矢以提高内量子效率。经过数值模拟和实验验证发现, 这些方法都可同时显著提高LED的发光效率和内量子效率。

但是，目前许多同时提高LED内量子效率和光提取效率的方法在工艺实现上存在一定的难度^[19-21]。如参考文献[21]中提出在P-GaN层上制备金属半圆凹面光栅和凸面介质光栅，这会增加制备工艺难度。为此本文中提出一种结构简单、工艺难度较低且波长约为460nm的SP增强型LED(SP-LED)，它由二氧化硅(SiO₂)缓冲层、金属Ag构成的矩形光栅、铟锡氧化物(indium tin oxide，ITO)以及GaN LED芯片构成。通过时域有限差分法(finite-difference time-domainmethod，FDTD)模拟计算后发现，本文中提出的SP-LED在波长460nm处的发光效率是仅有一层Ag薄层LED的30倍。

本文中提出的SP-LED发光原理如图 1所示。相比于普通的LED，该LED除了辐射复合能够产生光子外，还能通过珀塞尔效应即通过SP与量子阱耦合产生更多的光子。与此同时，SP-LED因为具有光栅结构，所以除了在全反射临界角以内的光子可以逃逸出LED器件外，临界角以外的光子也可从LED器件中被提取出。

Figure 1.  SP-LED luminous principle

因为SP-LED在出光面添加了金属光栅结构，所以可以同时激发SP中的SPP和LSP，当SPP和LSP的谐振频率与量子阱的频率重叠时，SPP和LSP可以与量子阱耦合，从而激发出更多的光子，因此LED的内量子效率将会得到提高。具体也可由下式表示^[20]:

式中，k_rad, k_non和k_SP分别是辐射复合速率、非辐射复合速率和量子阱与SP的耦合速率, d是电子与空穴的偶极矩，h是普朗克常数，ρ(ω)是SP的态密度，E(ω)是SP在介质层中的电场, ω为入射光角频率。当SP被激发后，SP周围可以产生强烈的电场，并且可以提供非常大的ρ(ω)，这就会导致k_SP急剧增加，可极大地提高内量子效率η_int。添加金属光栅除了可以提高LED的内量子效率，也可以提高LED的光提取效率η_ext。SP-LED的光提取效率表达式为^[20-21]:

式中，C_ext是光提取效率，C_SP是SP光提取效率。为了能够提高C_SP，许多课题组选择在金属薄层或光栅下方添加一层介质层，这样可以减少金属薄层或光栅对光子的吸收。

本文中提出的SP-LED具体结构如图 2a所示。从图 2a中可以看到, SP-LED自下而上分别是蓝宝石衬底、N-GaN层(厚度为400nm)、多量子阱(multiple quantum well，MQW)、P-GaN层、SiO₂缓冲层、金属Ag光栅和ITO层。MQW是由5对InGaN/GaN构成。SiO₂层的厚度为20nm; Ag光栅的厚度、周期和宽度分别为h₂, p和w; h₁是ITO层厚度、h₃是P-GaN层厚度。图 2b是仅有一层Ag金属薄层的GaN LED结构(Ag-LED)。在利用FDTD软件模拟计算时，GaN, ITO, SiO₂的折射率分设为2.5, 2, 1.45。而金属Ag的介电常数则从参考文献[22]中获得，如图 3所示。

Figure 2.  Structure of LED

Figure 3.  Refractive index and extinction coefficient of Ag

对于本文中提出的SP-LED在将来实验制备中工艺也较为简单，首先通过外延设备生长出GaN LED芯片，然后通过等离子体增强化学的气相沉积法在P-GaN上生长一层SiO₂层，紧接着利用磁控溅射生长一层Ag薄层，随后利用电子束光刻技术制备出Ag光栅结构，最后通过外延技术在Ag光栅中填充ITO。

为了保证Ag光栅能够对光具有高透射率，以提高LED的光提取效率η_ext，需对SP-LED模型中的金属光栅结构进行优化。因此首先利用FDTD软件在x-y界面建立包含有P-GaN层、SiO₂层的金属光栅物理模型，然后在x方向添加周期性边界条件，在y方向添加完美匹配层边界条件，z方向默认为无限长。入射光偏振为TM偏振。图 4是光栅宽度w和光栅高度h₂对光透射率的影响。此时p=0.3μm, h₁=0.2μm, h₃=0.3μm。从图 4a中可以发现, 当h₂=0.2μm时，随着w的减小，光栅对波长460nm的透射率会逐渐增加; 当w=0.17μm时，光栅对波长460nm的透射率不足0.4;但是当w下降到0.1μm时，光栅对波长460nm的透射率可以接近为1。另外从图 4b中可以发现, 当w=0.1μm时，随着h₂的下降, 光栅对波长460nm的透射率也会相应增大，如当h₂=0.3μm时，光栅对波长460nm的透射率约为0.8，但是当h₂下降到0.2μm或者0.1μm时，光栅对波长460nm的透射率就接近于1。

Figure 4.  Influence of grating parameters on grating transmittance

之所以随着w或者h₂的下降光栅对波长460nm的透射率会增加，这是因为当金属光栅过于宽或者厚时，金属对光的损耗会增加。但是并不能一味地把金属光栅减薄或者缩窄，因为光栅过于的小会增加器件制备的难度。因此将w和h₂都分别限定为0.1μm。而之所以会将h₂限定为0.1μm，除了工艺要求外，其实从图 4b中可以发现，当h₂=0.1μm时，金属对不同光波长都能维持高透射率。

除了光栅参数对光波长透射率有影响，P-GaN层厚度和ITO层厚度对光栅透射率也有显著影响，如图 5所示。图 5a是ITO层厚度h₁对光栅透射率的影响，经模拟计算可知，当h₁=0.2μm时, 光栅对波长460nm的透射率可以达到最优。图 5b是P-GaN层厚度h₃对光栅透射率的影响，从图中可以看到，随着h₃的增加, 光栅透射曲线会出现红移现象，为了保证光栅对波长460nm透射率最大，本文中选择h₃=0.4μm。

Figure 5.  Influence of h₁ and h₃ on the transmission of grating

对金属光栅优化后需对金属光栅SP模式的传输特性进行探究，以确保金属光栅可激发SP以提高LED的内量子效率η_int^[19]。对SP模式传输特性的研究，需要计算金属光栅的-1阶透射率随入射角的变化情况，结果如图 6所示，此时入射光波长为460nm，p=0.3μm, w=0.1μm, h₁=0.2μm, h₂=0.1μm, h₃=0.3μm。从图 6a中可以发现, 在入射角从30°增加到90°过程中，金属光栅在光入射角50°~60°之间激发了SPP，而在85°~90°之间激发了LSP。图 6b是Ag-LED的-1阶透射率随入射角变化的情况。从图中可以发现, 图 2b中的LED结构仅在入射角50°~60°之间激发了SPP，但是在85°~90°之间并未激发LSP。之所以从入射角30°开始计算，是因为当入射角超过27°后光栅仅有-1阶透特性。

Figure 6.  -1 order transmission characteristics

将图 6a和图 6b进行对比可以发现，优化后的金属光栅对于-1阶的透射率要比Ag-LED要高，这也侧面证明了优化后的金属光栅在提高LED内部光子的提取效率方面确实能起到非常大的作用。之所以优化后的金属光栅在对于-1阶的透射率要高，是因为金属光栅下方有SiO₂层，而且金属光栅上方具有ITO层，这相当于在金属光栅层上下形成了折射率相对对称的光波导结构。

为了证明图 6计算结果的正确性，接着计算了金属光栅在波长为460nm时电场分布，结果如图 7所示。从图 7中可知，当入射光照射到金属光栅后，确实既能激发SPP又能激发LSP。因为在不仅在金属光栅表面具有很强的电场分布，而且金属光栅下方的介质层中也有很强的电场分布，这分别是明显的SPP和LSP被激发的特征^[23-24]。且因为金属光栅下方添加了SiO₂层，这可以让更多的电场分布在介质层中，减少金属光栅对电场的吸收，这有助于提高C_SP。

Figure 7.  Electric field distribution of Ag grating

对金属光栅优化与分析后，基于FDTD软件将光栅与蓝光LED相集成，具体结构可见图 2a。将偶极子光源放置于MQW当中，用于模拟有源区电子与空穴的复合。随后利用分析模块的transmission box传动箱收集从LED器件中各个方向逃逸出的光子能量，用于计算LED的发光效率。

为了方便表述，定义了增强因子f，其主要表示的是SP-LED发光效率与Ag-LED发光效率的比值。经模拟计算发现, 图 2a中SP-LED的发光效率在波长460nm处是图 2b中的30倍，即增强因子f可达30，如图 8所示。从图 8中可以发现, 虽然SP-LED发光效率与Ag-LED发光效率的比值在波长460nm相差最大，但是在其它波长处, SP-LED发光效率也都高于Ag-LED发光效率，即f在波长440nm~500nm下都大于1。之所以SP-LED的发光效率能够得到显著提高，是因为金属光栅经过优化后可以大幅提高LED的光提取效率，而且因为优化后的金属光栅可同时激发SPP和LSP，这又帮助了LED内量子效率的提高。

Figure 8.  Enhancement factor of LED

为了同时提高GaN LED的内量子效率和光提取效率，本文中在GaN LED出光面放置了一层有金属Ag和ITO材料构成金属光栅。基于FDTD软件对金属光栅进行了优化分析，经模拟计算发现，当p=0.3μm, w=0.1μm, h₁=0.2μm, h₂=0.1μm, h₃=0.3μm时，金属光栅对波长460nm的透射率可达到最优，接近为1。计算了金属光栅的-1阶透射率，发现金属光栅在光入射角50°~60°之间激发了SPP，而在85°~90°之间激发了LSP。通过上述计算可知，通过在LED出光面添加介质光栅，可同时提高LED光提取效率和内量子效率。最后计算了两种类型LED的发光效率，经计算可得，在波长440nm~500nm之间SP-LED发光效率都高于Ag-LED发光效率，且在波长为460nm时，增强因子f可达30，即SP-LED发光效率是Ag-LED发光效率的30倍。